Синтез на нанокомпозити на силициев диоксид на силициев диоксид и реакция на обединяване с живак във водни разтвори
Доклади. Химия, 2020, 23, бр. 1, стр. 77-92

Сейтхан Азат; Елизабет Архангелски; Танасис Папатанасиу; Антонис А. Зорпас; Аскар Абиров; Василис Й. Инглезакис
(превод, публикуван от Н. Бакаер, предложения за подобрение: [email protected])
обобщение
Силни точки
- Силициев диоксид на биологична основа, произведен от отпадъци от оризова обвивка
- Ag нанокомпозити, синтезирани чрез химия на силициев хидрид
- Високи нива на отстраняване на Hg (II) от водата
- Потвърдена е редукционната реакция на повърхността между Hg и Ag
1. Въведение
Замърсяването на водата е глобален проблем и вероятно най-сериозното предизвикателство на 21 век [1]. Тежките метали и по-специално живакът са най-вредните елементи сред антропогенните замърсители. Живакът е широко разпространен в промишлените химикали и в по-малка степен в битовите отпадъчни води и няма известни съществени биологични функции [2, 3]. Според Агенцията за опазване на околната среда на САЩ (USEPA) максимално допустимата граница за концентрация на живак в питейната вода е 2 ppb, докато Световната здравна организация го е определила на 6 ppb [4]. Изпусканията на живак във водоизточниците са се увеличили в Азия, Южна Америка и Африка поради използването на живак в бързо разрастващи се промишлени дейности [5].
Тази статия изследва получаването и характеризирането на ефективен нов нанокомпозит, приготвен от биологичен силициев диоксид от селскостопански отпадъци за отстраняване на водни йони на живак от водни разтвори. Използването на силициев диоксид като адсорбент не само помага за решаването на проблема с замърсяването с вода, но също така разширява възможността за превръщане на селскостопански страничен продукт в ценен ресурс. Материалите на биологична основа и получени от селскостопански отпадъци, използвани за екологични приложения, са обещаващо решение за устойчиво управление на отпадъците и опазване на околната среда [40, 41, 42], а нанокомпозитите предлагат възможности за използването на различни субстрати [43]. Реакцията на сливане на Hg - Ag рядко се наблюдава в наномащаба [39]. Настоящото проучване има за цел да допринесе за тази нова област на изследване с допълнителни доказателства за явлението и по-силен механизъм на взаимодействие Hg-Ag въз основа на експериментални доказателства.
2. Материали и методи
2.1. Материали и химикали
2.2. Синтез на нанокомпозити
2.2.1. Синтез на силициев диоксид
2.2.2. Модификация на силициев диоксид от TES
2.2.3. Импрегниране на сребърни наночастици
В допълнение, за да се изследва стабилността на силициевите хидридни групи във вода, TES-SiO2 се потапя във вода за 24 часа и се анализира чрез йодометрично титруване.
2.3. Експерименти с отстраняване на живак
2.4. Характеризиране на материали и аналитични методи
3. Резултати и дискусия
3.1. Характеристика на материала
След добавяне на Ag + се наблюдава образуване на мехурчета, което показва освобождаването на H2 газ. Йодометричното титруване показва концентрация на SiH групи, равна на 0,73 ± 0,03 mmol ∕ g (n = 3). Установено е, че концентрацията на SiH групи е достатъчна за пълно отстраняване на Ag от разтвора и въз основа на експерименталните условия различните концентрации на сребърни наночастици върху силициев диоксид са 0.1.0, 2, 0.3 и 0.4 mmol Ag/g SiO2. Пълното отстраняване на Ag + от разтвора е доказано чрез тест AgCl. Освен това беше установено, че Si - H групите са много реактивни, тъй като изчезват след контакт с вода. Това се дължи на следната реакция [28]: \ begin \ mathrm + 2 \ mathrm _ \ mathrm \ rightarrow \ mathrm + \ mathrm ^ + \ mathrm ^ \ end
3.1.1. Порозиметрия
Пробите TES-SiO2 и AgNPs @ SiO2 имат много по-ниска специфична повърхност от първоначалната проба на RH-SiO2. Това трябва да е резултат от модификацията на TES на пробата, която изглежда покрива частично повърхността на силициевия диоксид и блокира порите. Намаляването на обема на порите на модифицираните проби потвърждава това наблюдение. Повърхността на всички проби е значително по-висока от тези, съобщени в литературата за силициев диоксид на биологична основа, получен от RH. Например, Chaves et al. [45] отчетени стойности между 30 и 153 m 2 ∕ g за необработени силициеви диоксиди, модифицирани със силан.
Съгласно класификацията IUPAC, изотермите могат да бъдат класифицирани като тип II или тип III, указвайки непорести или макропорести материали [46]. Цикълът за хистерезис H3 показва, че материалът е съставен от агломерати или има процепи с форма на пори [47]. Анализът на разпределението на размера на порите обаче показва известна микропористост и мезопористост за пробата RH-SiO2 и мезопористост за пробите TES-SiO2 и AgNPs @ SiO2 (Фигура 1). Микропористостта на RH-SiO2 се доказва и от формата на изотермата в областта с ниско налягане (P ∕ P0⩽0.1), която изчезва в модифицираните проби. Това може да се отдаде на блокирането на микропорите по време на процеса на модификация на RH. Средният диаметър на порите BJH, докладван от Chaves et al. [45] е между 21,2 и 21,8 nm за необработени силициеви диоксиди, модифицирани със силан. Фигура 1. Изотерма на азотна адсорбционно-десорбционна изотерма на RH-SiO2 (горе вляво), TES-SiO2 (горе в средата) и 0,4 mmol/g AgNPs @ SiO2 (горе вдясно) и разпределение на размера на порите на пробите (долу).