Поредица от измервания на радионуклиди във въздуха близо до земята в Брауншвайг

история

За първи път „радиоактивността във въздуха“ стана известна на широката общественост след експлозиите на ядрени оръжия над Хирошима и Нагасаки. В последвалия период концентрациите на активност на изкуствени радионуклиди във въздуха в близост до земята непрекъснато се увеличават поради надпреварата във въоръжаването между ядрено-въоръжените държави по това време. В Германия пресните продукти на делене са открити за първи път през 1953 г. в планината "Шауйнсланд" близо до Фрайбург им Брайсгау от тогавашния Институт за атмосферна радиоактивност на Федералната служба за гражданска защита, която сега е част от Федералната служба за радиационна защита. През 1955 г. Германската метеорологична служба е законно упълномощена да измерва редовно радиоактивността във въздуха и валежите в станциите на своята метеорологична мрежа.

През 1963 г. PTB започва редовни измервания на радиоактивността във въздуха близо до земята. Дълго време измерванията се извършват като част от изследователски проекти, които служат за сравняване на концентрациите на активност в Северна Германия и Скандинавия. В Германия, в началото на измерванията на отпадъците от оръжия, замърсяването на останалата част от околната среда и човешката хранителна верига в резултат на замърсяването на въздуха беше измерено от много федерални власти (днешните контролни центрове), държавни органи, университети и изследователски институти. След реакторната авария в Чернобил през 1986 г. измерванията на радиоактивността в околната среда бяха реорганизирани и различните подходи към методите за измерване и оценка, които бяха използвани дотогава, бяха хармонизирани, което значително подобрява съпоставимостта на получените резултати от измерванията. По това време измервателната станция PTB в Брауншвайг е интегрирана в новосъздадения IMIS като един от 14-те германски пункта за измерване на следи.

Оттогава се извършват измервания на следи в рамките на IMIS с цел да се наблюдават съществуващите в момента концентрации на активност и да се разпознаят техните тенденции. Тази рутинна задача обаче попада повече в областта на общото наблюдение на околната среда или в областта на радиоекологията. Двете други цели на измерване попадат под предпазните мерки за радиационна защита в по-тесен смисъл

да се постигне "възможно предупредително време" за подготвителни мерки в случаите, при които наближаващ силно замърсен облак се открива много рано с помощта на следи от характерни изкуствени радионуклиди, и
Да има налични измерени стойности, за да се извърши "определяне на нулево ниво", което е необходимо в случай на прясно замърсяване за оценка на неговите последици.

Европейският съюз (ЕС) експлоатира общоевропейска „оскъдна мрежа“ за измерване на чувствителни радионуклиди в околната среда от 2001 г. За целта се измерват стойности от няколко избрани измервателни станции, „представителни“ за съответните региони на страните членки от национални измервателни мрежи, използвани за докладите на ЕС за радиоактивността на околната среда. Един от четирите пункта за измерване на следи за въздушно наблюдение в Германия за "Регион Север" е станцията PTB в Брауншвайг.

След като в Общото събрание на ООН на 10 септември 1996 г. беше приет „Договорът за всеобхватна забрана на ядрените опити“ (CTBT), беше създадена световна мрежа за наблюдение, която да проверява спазването на този договор. Тази мрежа се управлява от базираната във Виена организация ("Организацията на Договора за всеобхватна забрана на ядрените опити", CTBTO) и се основава на измервателни станции за сеизмика, инфразвук, хидроакустика, както и изкуствени радионуклиди във въздуха. Германският принос за тази измервателна мрежа са описани на началната страница на BfS под "Messstation Schauinsland" и Федералния институт за геологии и суровини (BGR).

Резултати от радиоекологията и измерванията

Графиката „Радионуклиди във въздуха в близост до земята“ показва кои радионуклиди се срещат във въздуха в близост до земята и какъв голям диапазон от концентрации на активност се наблюдава.

Имайте предвид, че единицата "Bq/m 3" е избрана тук за средната концентрация на активност. Обичайната единица за измерване на следи обаче е "микро-бекерел" на кубичен метър (µBq/m 3), поради което тази единица е предпочитана за представянето на дългосрочни серии от измервания. За илюстрация: Представката "микро" означава "милионна", т.е. H. Ако текущата концентрация на активност на радионуклид е 1 µBq/m 3, тогава средно само един атом се разпада на 1 милион секунди в един кубичен метър въздух (което съответства на около 11,5 дни).

Краткосрочни серии за измерване

Ако в проба от въздушен прах се измерва повишена концентрация на активност от 137 Cs, възниква въпросът дали става въпрос за навлизане на „пресни“ 137 Cs или увеличението се наблюдава поради вариация на „старото“ замърсяване. Ето защо сравняваме средните седмични концентрации на активност от 137 Cs с тези от 40 К. Оправдано е, че алкалните елементи се държат много подобно, защото те или са силно свързани с частиците въздушен прах, или се съдържат в тях.

Чрез наблюдение на съотношението на активност A (137 Cs)/A (40 K) в седмичната пепел от въздушен прах и сравняване на стойностите с вятъра и метеорологичните условия, преобладаващи при вземането на пробата, могат да се направят изводи дали измерените 137 Cs произхождат от местен прах или напр. . Б. е докаран с прах от райони в Източна Европа, които са били по-силно замърсени от аварията в Чернобил. Подобно влизане трябва да доведе до увеличаване на коефициента на активност. От друга страна, трябва да е възможно да се открият входове от 40 K, които са причинени от прилагането на торове върху съседните полета или идват от други източници.

Както се очаква, многократните наблюдения първоначално показват качествено, че типичните стойности на съотношението на активност A (137 Cs)/A (40 K) могат да бъдат присвоени на различни източници. За да се определи съотношението на локалната активност, през лятото на 2002 г. беше проведено γ-спектрометрично измерване, върху което бяха въведени 40 K от окислителите (напр. KClO4), съдържащи се в новогодишните фойерверки. Максималната стойност, показана на диаграмата (е измерена в пробата от новогодишната нощ 2003/2004.

По време на вегетационния период приносът от торове може също да допринесе за концентрацията на активност 40 K. Като цяло, когато се вземат проби за една седмица, посоката на вятъра се променя само, така че не е възможно ясно разпределение на записите към един източник, тъй като няколко възможни източника може да са допринесли едновременно.

Сезонните колебания на концентрациите на активност от 40 K и 137 Cs са показани на диаграмата 2003. Най-вероятните източници са посочени в полетата.

Сравнението на съотношението на активност A (137 Cs)/A (40 K) през седмици 3 и 8 на 2003 г. показва как влияят различните условия на вятъра. Показани са средните часови стойности на посоката на вятъра, измерени от DWD, Център за агрометеорологични изследвания Брауншвайг (ZAMF). Кардиналните точки са дадени в градуси: север = 360 ° (или 0 °), изток = 90 °, юг = 180 ° и запад = 270 °. Само че посоката на вятъра говори малко за покрития преди това път на въздушните маси и по този начин за произхода на радионуклидите. Те могат да бъдат определени по-точно само с изчисления на метеорологична дисперсия или изчисления на траектория, извършени от DWD в централния офис в Офенбах.

Примерът показва типична западна ситуация на вятъра през третата седмица с пренебрежимо малък дял на източния вятър от около 6%. През 8-ма седмица това е около 51%, като вятърът идва предимно от североизточния сектор.

Моля обърнете внимание:
Обикновено диаграмата се актуализира веднага щом приключи оценяването на γ спектъра. Обичайните времена за измерване са около седмица, така че радионуклидът 22 Na, показан в дългосрочната серия от измервания, може да бъде определен. Следователно резултатите от измерванията на γ-излъчващите радионуклиди могат да бъдат допълнени най-рано приблизително 1,5 седмици след края на вземането на проби.

Дългосрочни серии за измерване

Като цяло концентрациите на активност на изкуствени радионуклиди във въздуха в близост до земята спадат след влизането в сила на споразумението за забрана на ядрените опити през 1963 г. Тъй като обаче не всички държави с ядрено оръжие са подписали споразумението, тестовете за ядрено оръжие се провеждат в открита атмосфера до 1980 г., в резултат на което пресни продукти на делене се издигат в стратосферата. Оттам те се върнаха на земната повърхност в края на пролетта/началото на лятото, тъй като по това време на годината има по-силен вертикален обмен на въздух поради затоплянето на атмосферата. Това може да се види ясно на диаграмата "7 Be и 137 Cs във въздуха близо до земята в Брауншвайг от 1963 г." на дългосрочната серия от измервания на продукта на делене 137 Cs и 7 Be, образувани от космическа радиация до 1986 г.

Поради аварията в атомната електроцентрала в Чернобил през април същата година обаче бяха въведени толкова 137 Cs, че ефектът вече не може да се наблюдава. Днес във въздуха има предимно 137 Cs във въздуха, който се извива от земята (технически „ресуспендира“), така че възможният ефект поради следи от отпадъци от оръжия, все още падащи от стратосферата, вече не е измерим.

След реакторната авария във Фукушима, Япония, предизвикана от земетресение и последващо цунами през март 2011 г., в PTB се извършват ежедневни измервания. След като замърсяването спадна до стойности под границата на откриване, постижима при ежедневни измервания, периодите бяха удължени до два или три дни. Резултатите показват, че най-високите дневни стойности на замърсяване на въздуха от 131 I при преминаването на първите два "облака" са на нивото на концентрация на активност на естествения радионуклид 7 Be и бързо изчезват. Влиянието на 137 Cs, освободени във Фукушима, е ясно видимо в представянето на средните месечни стойности в дългосрочните серии от измервания от Брауншвайг, но е около хилядна до няколко десет хилядни от пиковите стойности, измерени след аварията в Чернобил. Преглед на замърсяването на въздуха, измерено в Европа след инцидента във Фукушима, може да се намери в литературата.

Дългосрочните серии от измервания, налични в PTB за естествено радиоактивните нуклиди, които винаги се съдържат във въздуха близо до земята, започват по различно време. Основните причини за това са, от една страна, ниските концентрации на активност на някои радионуклиди и, от друга страна, аналитичните и метрологичните подобрения, които могат да бъдат постигнати само постепенно. Основно подобрение беше например развитието на гама спектрометрия с висока разделителна способност с германиеви спектрометри. Те направиха възможно измерването на много гама-лъчи излъчващи радионуклиди директно в пробата, без да се налага да се подлагат на радиохимичен анализ преди измерването, при който загубите на активност обикновено са неизбежни.

Радиоактивни нуклиди, разбира се

Кривите на двата радионуклида 7 Be и 22 Na, образувани от взаимодействието на космическата радиация с атомите на атмосферата (= "космогенна"), показват ясна годишна вариация в приблизително постоянен диапазон. Максимумът е в края на пролетта или началото на лятото, а минимумът през зимата, тъй като пропускливостта на тропопаузата варира в зависимост от сезоните. По-дълга периодична промяна се отразява на кривата от приблизително единадесетгодишния цикъл на слънчевите петна, тъй като при висока слънчева активност потокът на космическите частици в близост до Земята намалява, при което скоростите на образуване на 7 Be и 22 Na също намаляват.

Подобно на 210 Pb, 40 K винаги се съдържа във въздушния прах. Подобно на 238 U или 232 Th, 40 K е "първичен радионуклид", който не се е разпаднал, откакто се е образувал заедно с другите химични елементи преди около 4 до 5 милиарда години. Неговият полуживот е около 1,3 милиарда години. 40 K присъства като алкален метал практически навсякъде в неживата и живата природа.

Хората имат специфична активност от около 50 Bq 40 K на килограм телесно тегло. Тази средна стойност, умножена по телесното тегло на четеца, води до броя на 40 К атома, които се разлагат в тялото на четеца всяка секунда. На този етап има смисъл да се сравни тази активност с концентрациите на активност на естествените радионуклиди във въздуха близо до земята. От една страна, става ясно колко чувствително радионуклидите могат да се измерват във въздуха и, от друга страна, собствените дейности на тялото, с които хората живеят, докато човечеството вече съществува.

В показаната дългосрочна серия от измервания може да се види, че средната месечна концентрация на активност от 40 К намалява от края на 80-те години, което може да се обясни с общите усилия за поддържане на чистотата на въздуха и модернизацията на индустриалните и отоплителните системи.

Изкуствени радиоактивни нуклиди

Моля обърнете внимание:
Обикновено диаграмата се актуализира веднага щом е наличен резултатът от γ-спектрометричното измерване на последната седмична проба. Рутинните процедури за радиохимично разделяне и почистване на а-лъчи или β-лъчи, излъчващи радионуклиди, не се извършват на тримесечни, а на месечни проби от януари 2007 г. и отнемат много време. Освен това z. Б. за определяне на 238 Pu, за последващо измерване се изискват времена за измерване до шест седмици за проба. Следователно текущите резултати от измерванията на екологичния мониторинг на стронциеви, уранови и плутониеви изотопи могат да бъдат въведени в тази диаграма само със съответното закъснение.

Диаграмата показва дългосрочните серии от измервания на тези изкуствени радионуклиди, които се измерват редовно в Брауншвайг като част от интегрираната измервателна и информационна система IMIS. Резултатите от измерванията от времето преди 1987 г. идват от работа, извършена в контекста на изследователски проекти, обобщени в доклад на PTB от 1992 г.

85 Kr и 133 Xe
За да определи тези два радиоактивни благородни газа, PTB взема седмични проби и изпраща предварително почистените проби от благородни газове до Федералната служба за радиационна защита във Фрайбург. Там пробите се почистват допълнително, криптонът и ксенонът се разделят чрез газова хроматография и накрая се измерват радиометрично. Показаните в кривата измерени стойности за 133 Xe са в диапазона на достижимите граници на откриване от няколко мили бекерела на кубичен метър (mBq/m 3). Поради своя кратък полуживот от 5,3 дни, 133 Xe е индикатор за освобождаване от източник, в който се извършва ядрено делене или малко преди освобождаването.

85 Кр е радионуклид, който се среща както в природата, така и се образува от човешка дейност. Той възниква естествено от космическата радиация, както и от спонтанното разцепване на урана. Възниква изкуствено чрез делене в ядрени оръжия или ядрени реактори. Това е единственият изкуствен радионуклид, който в момента може да бъде измерван редовно, концентрацията на активност на който във въздуха не намалява, а се увеличава бавно поради отделянето му по време на преработката на отработено ядрено гориво. Полуживотът на 85 Кр е 10,6 години. Скоростта му на изпускане надвишава скоростта на разпадане от радиоактивен разпад, така че в Германия се наблюдава годишно увеличение от около 30 mBq/m 3, което е в съответствие със световната тенденция. В периода между приблизително 2002 г. и 2004 г. нивото очевидно се е върнало на стабилно ниво.

Общият принос на радиоактивните благородни газове 85 Kr и 133 Xe, съдържащи се във въздуха, за местната доза е под 30 нано-сиверта годишно (nSv/a). Това е незначително в сравнение със средното годишно облъчване, на което е изложено лице от общото население. Изразено в същата единица, средното годишно излагане на радиация е около 4100 nSv/a. Тези примерни цифри са взети от доклада „Радиоактивност на околната среда във Федерална република Германия 2014“ и се променят незначително от година на година.

90 Sr, 137 Cs и Pu изотопи
Тези изкуствени радионуклиди по същество идват от два източника. В периода преди 1986 г. 90 Sr, 137 Cs и (239 + 240) Pu (в допълнение към няколко процента 238 Pu) са били освободени от тестовете за ядрено оръжие, проведени в атмосферата. Освен това сравнително малки количества 238 Pu идват от спътникови катастрофи. Ако сателитът имаше 238 Pu изотопна батерия на борда за захранване, той също беше унищожен.

Индикацията (239 + 240) Pu показва, че измерената активност е смес от двата Pu изотопа 239 Pu и 240 Pu. С най-разпространения метод за измерване, алфа спектрометрията, двата изотопа могат да бъдат разграничени само с трудност или изобщо не. Енергиите на тяхното алфа лъчение са твърде сходни. В резултат на това можете да видите само сумата от двете дейности в алфа спектъра. Съвременните програми за оценка на алфа спектрите вече могат изчислително да разделят дейностите, но е необходимо енергийната разделителна способност на детектора да е достатъчна и дейностите на двата изотопа върху измервателната подготовка да са достатъчно големи. Последното обикновено не е случаят с пробите от околната среда. Съвременните масспектрометрични методи позволяват отделно определяне днес, но все още е относително сложно и скъпо, така че се използва само като рутинен метод в няколко института.