Метод за определяне на съдържанието на уранови изотопи в ядреното гориво - RF патент 2172987 - Malovik V
Изобретението се отнася до ядрената технология, по-специално до методи за наблюдение на състава на ядреното гориво, особено при определяне на общото съдържание на уран в пелети от керамично ядрено гориво на базата на уран диоксид.
Състояние на техниката
Известен е гравиметричен метод за определяне на съдържанието на сумата на урановите изотопи в урановия диоксид, който се състои в това, че контролна партида се взема от производствена партида таблетки на базата на уранов диоксид, таблетките се раздробяват, разтварят се в смес от киселини, филтрирана от неразтворима утайка, уранът се утаява под формата на уранил етилендиамин тетраацетат, последвано от повторно утаяване под формата на уран пероксид (Инструкция за промишлеността. Уран и неговите съединения. Метод за гравиметрично определяне на уран с пероксидно отлагане, OI 001.356-94, Министерство на Руската федерация по атомна енергия, Всеруски изследователски институт по неорганични материали, носещ името на академик Бочвар (VNIINM)). Получената утайка се прехвърля количествено в безпепелен филтър, калцинира се при температура от 900 o C до 1000 o C и се претегля под формата на тегло U3O8.
Изчисляването на общото съдържание на уранови изотопи (% тегл.) Се извършва по формулата:
където W2 е масата на получения уран оксид-оксид, g;
W1 - маса на пепелта от контролния експеримент, g;
S е масата на контролираната партида пелети с ядрено гориво, g;
F е коефициентът на конверсия за уран оксид в уран, като се вземе предвид изотопният състав, който се изчислява по формулата:
F = 0,848-0,000016P (U 235),
където P (U 235) - масова част от U 235 в сместа,%.
Този метод е доста сложен, тъй като изисква операциите на разтваряне, филтриране и утаяване, при които са възможни микрозагуби на аналита, уран, което води до подценяване на резултатите от анализа. Използването на фино смлени таблетки за анализ също води до замърсяване на таблетния материал по време на смилането, адсорбция на влага и изкривяване на резултатите от анализа на уран и увеличаване на грешките. Добавянето на вода към филтрата след изпаряване също има отрицателен ефект, тъй като съдържащите се във водата примеси попадат във водата във филтрата. Освен това този метод не отчита наличието на всякакви примеси в ядреното гориво. Следователно, общата грешка на пероксидния метод е около 0,20%, ppm.
Този метод включва претегляне на първоначалната порция уранов диоксид, последвано от дехидратация (сушене) при понижено налягане в азотна атмосфера и претегляне след изсушаване. Изсушеният уран диоксид за първоначално превръщане на уран диоксид в уран оксид-оксид се калцинира при температура от 500 o C в продължение на 3 часа. След това ядреното гориво се калцинира многократно (поне два, три пъти) в тигел за окончателно окисление на урана до азотен оксид при температура 900 o C в продължение на 3 часа. След всеки цикъл на повторно калциниране ядреното гориво се отстранява от пещта, охлажда се и се претегля. Когато масата на ядреното гориво се стабилизира след последните цикли на калциниране, процесът на повторно циклично калциниране се спира. Теглото на получения уран оксид-оксид трябва да се коригира за наличие на нелетливи примеси, които се откриват чрез спектрален анализ. След това масовата част W (U) на урановите изотопи в ядреното гориво се изчислява по формулата:
W (U) = 2 (1 - W (OX))/S] 100> - 0,01%,
където W2 е масата на получения уран оксид-оксид след калциниране на таблетките, g;
S е масата на контролираната партида пелети с ядрено гориво, g;
W (OX) е общото количество на всички окислени примеси на 1 g отпадъчен уранов оксид-оксид, g/g U3O8.
Този метод обаче има следните недостатъци. Първо, всички стойности на нелетливи примеси, разглеждани под прага на откриване, се считат за принос към общата корекция от 0,01% от% уран, което дава системна грешка при определяне на съдържанието на уранови изотопи в ядреното гориво.
На второ място, при сушене във вакуум, при определяне на съдържанието на влага е възможна загубата на някои примеси, които след това се вземат предвид при изчислението под формата на постоянна стойност, равна на 0,01%, въпреки различната им действителна стойност.
На трето място, многократното повторно калциниране с периодично отстраняване на тигела от пещта води до замърсяване на материала от пелети с ядрено гориво по време на циклични операции по товарене и разтоварване с последващо претегляне.
Трябва също така да се отбележи, че известният метод изисква значителни разходи за труд поради наличието на голям брой операции: сушене, многократно калциниране, последвано от охлаждане и претегляне.